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論文

Structural Approach to Understanding the Formation of Amorphous Metal Hydroxides

小林大志*; 伏見朋和*; 水越寛文*; 元川竜平; 佐々木隆之*

Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.2c02081

被引用回数：2 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH) $_{4}$ based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO $_{2}$ and ThO $_{2}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH) $_{4}$ and Th(OH) $_{4}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH) $_{4}$ formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH) $_{4}$ suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH) $_{4}$ in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中万也; 香西直文; 大貫敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

https://doi.org/10.1007/s10934-018-0634-z

被引用回数：8 パーセンタイル：31.21(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

論文

A New type of neptunyl(VI) hydroxide which is topologically similar to -UO $_{2}$ (OH) $_{2}$

中田正美; 北澤孝史*; 斎藤孝*; Wang, J.*; 竹田満洲雄*; 山下利之; 佐伯正克

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(7), p.1375 - 1378, 2003/07

https://doi.org/10.1246/bcsj.76.1375

被引用回数：6 パーセンタイル：30.03(Chemistry, Multidisciplinary)

われわれは、ネプツニル(VI)化合物とウラニル(VI)化合物の相違を、水酸化物についてX線回折測定や $^{237}$ Npメスバウア分光法を用いて研究をおこなった。その際、新たな-NpO $_{2}$ (OH) $_{2}$ が合成でき、X線回折測定及び $^{237}$ Npメスバウア分光測定をおこなったのでその結果を報告する。-NpO $_{2}$ (OH) $_{2}$ は、orthorhombic型NpO $_{2}cdot$ H $_{2}$ Oを熱分解することにより得られた。X線回折測定をした結果、Npは8配位を持った-UO $_{2}$ (OH) $_{2}$ と同構造であることがわかった。 $^{237}$ Npメスバウア分光測定をした結果、NpO $_{2}$ (OH) $_{2}cdot$ H $_{2}$ O及び-NpO $_{2}$ (OH)と異なるスペクトルが得られた。 $^{237}$ Npメスバウア分光法は、アイソマーシフトや四極子相互作用に関する物性情報とともに、区別が難しい化合物を区別することができる有効な測定法である。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of AnO $_{2}$ $^{+}$ and AnO $_{2}$ $^{2+}$ Species in Geologic Environments

Choppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井三和

JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-012.pdf:5.53MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO $_{2}^{+}$ and AnO $_{2}^{2+}$ )に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。

報告書

Thermodynamic Date for the Speciation and Solubility of Pd, Pb, Sn, Sb, Nb, and Bi in Aqueous Solution

Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井三和

JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-011.pdf:26.06MB

本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25 $^{circ}$ C、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Pu(III), Am(III), and Cm(III) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; GREGORY R.CHOPPI*; 油井三和

JNC TN8400 99-010, 95 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-010.pdf:3.88MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、111価のアクチニドPu(III)、Am(III)およびCm(III)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない湯合、アクチニド111価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究では主にPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25度C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

報告書

硝酸浸漬後における非鉄金属材料表面の調査

川野辺一則*; 大橋和夫*; 竹内正行; 武田誠一郎

PNC TN8410 97-433, 49 Pages, 1997/12

PNC-TN8410-97-433.pdf:1.44MB

(目的)硝酸溶液中に浸漬した非鉄金属材料(Ti, Ti-5Ta, Zr)の表面状態および酸化皮膜を調査する。(方法)3M硝酸およびCr $^{6+}$ 添加3M硝酸溶液中にTi, Ti-5TaおよびZrを沸騰96時間浸漬し、SEMによる表面状態の観察およびXPSによる酸化皮膜の調査を行った。(結果)(1)3M硝酸およびCr $^{6+}$ 添加3M硝酸溶液中に96時間浸漬したTi, Ti-5TaおよびZrの表面状態は、試験前の研磨痕が確認された。しかし、3M硝酸で行った試験のTi, Ti-5Ta表面は、若干腐食による肌荒れが認められた。(2)いずれの試験条件においても、Tiの酸化皮膜は、TiO $_{2}$ , Ti-5Taの酸化皮膜は、TiO $_{2}$ と若干のTa $_{2}$ O $_{5}$ , Zrの酸化皮膜は、ZrO $_{2}$ であった。また、若干O-H結合の水酸化物が含まれていると考えられる。(3)いずれの試験条件においても、TiおよびTi-5Ta最表面酸化皮膜は、TiO $_{2}$ とTi $_{2}$ O $_{3}$ で構成され、その割合は、TiO $_{2}$ の方が多いことが分かった。(4)3M硝酸で行った試験のTiおよびTi-5Taの腐食速度は、Cr $^{6+}$ 添加試験と比べて若干大きく、酸化皮膜の厚さは約800から900と推定される。また、Cr $^{6+}$ 添加3M硝酸で行った試験の腐食速度は小さく、酸化皮膜の厚さも薄く約140と推定される。一方、Zrは、ほとんど腐食せず酸化皮膜の厚さは約220と推定される。(結論)3M硝酸で行った試験のTiおよびTi-5Taの表面状態は、腐食により若干肌荒れし、酸化皮膜は厚く成長することが分かった。Cr $^{6+}$ 添加3M硝酸で行った試験のTiおよびTi-5Taの腐食速度は小さく、酸化皮膜は薄いことが分かった。Zrの酸化皮膜はいずれの試験においても、ZrO $_{2}$ で優れた耐食性を示した。

論文

Characterization of superconducting oxides, La $_{2-x}$ M $_{x}$ CuO $_{y}$ (M=alkali metals), synthesized in MOH molten salts

佐々木祐二; Wuryanto*; 武石秀世

Analytical Sciences, 12, p.499 - 501, 1996/06

https://doi.org/10.2116/analsci.12.499

被引用回数：1 パーセンタイル：5.9(Chemistry, Analytical)

アルカリ水酸化物の溶融塩沿中で合成したLa $_{2-x}$ M $_{x}$ CuO $_{y}$ 超伝導物質(M=アルカリ金属)は、磁化率、結晶構造、組成及び高酸化状態、CuO $^{+}$ 、の濃度測定などによって調べられた。La $_{2-x}$ M $_{x}$ CuO $_{y}$ 試料中のCuO $^{+}$ 濃度は同じxの値を持つ。La $_{2-x}$ Sr $_{x}$ CuO $_{y}$ 試料のそれよりも高く、そしてLa $_{2-x}$ Na $_{x}$ CuO $_{y}$ 試料の超伝導特性が最も高いことを明らかにした。

報告書

深部地下環境下におけるSnの収着メカニズムに関する研究(3)研究内容報告書

not registered

PNC TJ1281 95-009, 168 Pages, 1995/03

PNC-TJ1281-95-009.pdf:5.08MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成4、5年度の同件名の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のステップとして、-FeO(OH)/Snの収着試験、-FeO(OH)へ収着したSnの抽出試験、Snの溶解度試験を行った。その結果から溶解度試験において、より詳細に溶解平衡を確認し、信頼性の高い熱力学データを取得する必要性が抽出された。さらに新たなステップとして、ベントナイト中での支配的な収着メカニズムの推定が必要である。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。したがって本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)Snの液中支配化学種の推定及び熱力学データの取得(2)ベントナイト、純水モンモリロナイト、-FeO(OH)へのSn分配係数の取得(3)ベントナイト中のSnの支配的収着メカニズムの推定(4)圧密ベントナイト中のSnの見かけ拡散係数の取得

論文

硝酸系または塩酸系水溶液中に生成するプルトニウム(III),(IV)および(VI)水酸化物とそれらの沈殿粒径

青柳寿夫; 吉田善行; 安達武雄; 木原壮林

日本化学会誌, 8, p.1249 - 1256, 1984/00

硝酸系溶液および塩酸系溶液中のPu、(III)、(IV)、(VI)の加水分解挙動をアルカリ滴定によって調べた。また、生成したPu、(III)、(IV)水酸化物沈殿を各種孔径のフィルターを用いて濾過し、沈殿生成率およびその粒径とPHの関係を明らかにした。さらに、Pu、(III)、(IV)、(VI)の加水分解定数、錯形成定数および酸化還元電位の文献値を参照して上記実験結果を考察し、水酸化物沈殿の化学種を推定した。

口頭

人形峠ウラン鉱山跡地における坑水自然浄化機構の解明

川本圭佑*; 落合朝須美*; 岳田彩花*; 中野友里子*; 横尾浩輝*; 大貫敏彦*; 小原義之; 福山賢仁; 宇都宮聡*

no journal, ,

ウラン鉱山である人形峠を流れる坑水中にはU, Asなどの有害元素が含まれており、これらは天然場において濃度減少している。しかし、このような浄化メカニズムは完全には理解されていないため、ICP-AES, -MS, XRD, SEM, XAFS, DLS, TEMなどの分析技術を用いて分析した。その結果、溶存酸素量の増加によりAs, Uを吸着するフェリハイドライト粒子が形成されることが分かった。